路桥１，２，时雷１，毛庆和１，２
1中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽光子器件与材料省级实验室
2中国科学技术大学
光梳是一种高精度、高稳定度且具有梳状光谱结构的高品质激光源，在光频计量、时频传递与分配、精密激光光谱等众多领域应用广泛。近年已发展出多种基于光梳的精密激光光谱技术，其中双光梳光谱技术（DCS）因具有可同时获取高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖和快速测量等优点而倍受关注。
自2002年Schiller首次提出DCS概念以及2004年Keilmann 等首次验证其有效性以来，DCS为精密激光光谱领域带来了革命性的进展，国际上也掀起了研究热潮。美国国家标准计量局（NIST）和科罗拉多大学、德国MPQ、加拿大 Laval大学等著名科研机构在奠定DCS基础方面都做出了许多开创性工作，并描绘出了广阔的应用前景，促使世界主要国家，如日本、韩国、意大利、法国以及中国等相继加入了对DCS的研究与应用中，快速推动了相关研究的进展。
DCS的三种技术路线
DCS光谱探测的实质是利用两列具有微小重复频率差的光梳脉冲实现异步光学取样，采集干涉图，进而反演出待测样品的光谱。但是，两台光梳之间任何微小的脉冲定时抖动和载波相位波动均会导致干涉图失真，不能运用相干平均来提高干涉图的信噪比（SNR）。鉴于此，相继发展出了不同的实现方案，包括相干DCS、自适应DCS和具有内禀互相干性单光梳的DCS方案。
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// 相干DCS
相干DCS方案，主要是通过提高光梳的绝对相干性来实现DCS中２台光梳之间的高度互相干，以消除干涉图失真，从而实现相干平均，这是提高每台光梳的绝对相干性最直接的方案。
而光梳相干性或噪声性能在很大程度上取决于其锁定方案。当采用基于光频参考的完全自参考方案锁定光梳时（如图1），就可以避免前述杠杆效应引起的过大光学频率噪声，从而使得锁定的光梳（光载波）具有与光频参考相同的相干性，从而大幅提高了DCS的检测灵敏度。
图1 光频参考锁定光梳的结构示意图
将该锁定的２台光梳分别作为本地光梳（LO）和源光梳，构建出如图2所示的典型DCS系统。该系统可以提高检测SNR，具有极高的互相干性。利用这种相干DCS装置能够获得极高的测量精度。
图2 相干DCS的结构示意图
采用相干DCS 装置的实验室测量获得成功后，该装置被用于km级开放光程多组分路径平均温室气体（CO2、CH4 、H2O）等浓度的在线测量，图3所示为实验现场图。未来若采用更宽带宽、更高功率的光梳，则可测气体的种类、测量距离和探测灵敏度均将进一步得到提升。得益于近年来发展的全保偏光纤光梳，采用光频锁定后构建的光梳已可搭载在车载平台上，这为发展高精度现场测量DCS设备奠定了基础。
图3 相干DCS用于开放光程多组分路径温室气体在线测量实验现场
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// 自适应DCS
相干DCS方案的测量精度高，但采用了基于超稳腔的光频锁定技术，价格昂贵，系统复杂，不利于发展成实用化的低成本DCS仪器。
为此，加拿大Laval大学的Giaccari等于2008年率先提出了基于FBG跟踪记录误差信号的自适应DCS方案，如图4所示。该方案能有效消除干涉图失真，进而允许通过相干平均来提高检测SNR。但FBG会限制脉冲对内脉冲的时延量，会造成参考信号的SNR难以提高。
图4 (a)基于FBG跟踪记录误差信号的自适应DCS方案；(b)自适应DCS的测量结果
为此，Roy等于2012年提出了以2台CW激光器代替2只FBG，从而构建出DCS系统，对C２H２成功实现了长达24h的干涉图实时校正和相干平均，相干平均后的干涉图的SNR，高达55 dB，使得光谱分辨率也达到了所用光梳重复频率决定的100 MHz，在构建的DCS系统中采用基于FPGA 的实时跟踪校正，方便地实现了对海量数据的高速处理与存储。
2014年，诺贝尔奖获得者Hänsch提出了一种自适应DCS系统，如图5所示，可以大幅降低对数据处理和存储软硬件的要求。利用该DCS系统，同样允许通过相干平均提高SNR，进而抑制光谱失真。该DCS系统已可实现梳齿分辨的光谱分辨率。
图5 基于 CW 激光参考的自适应 DCS示意图
最近，自适应DCS又出现了新的进展，采用卡尔曼数字滤波器，可直接由采集的干涉图提取定时和相位抖动参考信号，从而无须再通过 FBG和CW激光器来提取。
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// 单光梳DCS
相干DCS采用超稳光腔获取超窄线宽的超稳激光器光频参考，并由光频锁定方案确保２台光梳的绝对相干性，最终实现光梳之间的互相干性，锁定技术要求高，系统装置复杂；自适应DCS通过实时跟踪记录光梳之间的相对时间抖动和相位波动，再在干涉图采集处理过程中加以校正，重建光梳之间的互相干性，数据处理电子线路与算法也较繁杂。
事实上，避免干涉图失真从而实现相干平均的关键是，确保DCS中２台光梳脉冲序列之间的高度互相干性。若２个脉冲序列由同一台光梳（或飞秒激光器）产生，则它们将具有天然的互相干性，由此构建的DCS不仅可避免干涉图失真，实现相干平均，而且因只需一台激光器而具有结构简单、低成本等优点。
但问题是，如何由同一台光梳产生出具有微小重复频率差的２个脉冲序列。经近年来的努力，由同一台光梳通过调谐其谐振腔，结合腔外延时线技术，或参考光纤通信中的多路复用技术，通过对偏振、波长和传输路径的复用，已可产生具有微小重复频率差的２个互相干脉冲序列，并由此构建出了基于单台光梳的DCS系统。
通过调控飞秒脉冲在激光腔内的偏振、传输方向与双波长运转等，也可使同一台飞秒锁模激光器输出２种不同特性的飞秒脉冲序列。基于此，研究者从2010年开始设计、研制这类旨在用来构建DCS的具有微小重复频率差的飞秒脉冲锁模激光器，如双偏振锁模光纤激光器、双偏振锁模半导体激光器、850 nm固体飞秒激光器、双波长飞秒锁模光纤激光器等相继被研制出来。
这些由单个激光器输出的具有微小重复频率差的２个脉冲序列来构建DCS系统的方案，因抑制了共模噪声而使得２个脉冲序列可保持天然的互相干性，并且具有结构简单、易于集成和成本低等优势，受到了广泛关注。这种单光梳 DCS方案正成为近年来的又一个研究热点，其关键是如何开发出紧凑、稳定的飞秒锁模激光器，并使该激光器能输出具有微小重复频率差的高度互相干２个脉冲序列。
DCS未来发展方向
迄今已发展出了上述３种主要的DCS实现方案，这３种方案均可实现（或重建）异步光取样所需２个脉冲序列之间的高度互相干性，从而允许通过相干平均来提高光谱测量的分辨率和SNR。事实证明，DCS是一种集高分辨率、高灵敏度、宽光谱覆盖，以及实时测量等指标于一身的新型光谱分析技术。尽管如此，DCS毕竟问世不久，不论是光谱测量性能指标，还是应用领域及相关仪器研制等方面，在未来仍然具有很大的发展空间。
性能指标的进一步提高是DCS发展的首要任务
分辨率、灵敏度、光谱测量范围和测量时间是考察一种光谱测量技术优劣最为重要的４项指标。相比于其他光谱分析技术，DCS的最大优势在于它在原理上可使这４项指标同时达到高性能，但与其他光谱技术比较，具体每项指标并无明显优势。因此，提高这４项关键性能指标是未来DCS发展的首要任务。
DCS应用技术将不断进步与完善
作为一种新型的主动光谱探测方法，DCS可通过探测分析光谱响应来获得物质种类、结构及含量等信息。目前，通过应用DCS已能在实验室内很好地开展高分辨率高灵敏度多组分实时大气成分光谱分析，在温室气体成分与浓度在线探测方面也取得了良好的实际应用效果。但是，现有DCS系统的测量距离较短，仅能测量路径的平均结果，不具备空间分辨能力，且仅限于对温室气体和水汽的探测，探测灵敏度尚有待于进一步提高。
DCS应用技术的未来发展主要包括２个方面：
一是持续提升DCS性能指标，以满足不同应用领域对可测物质种类、浓度及测量时间等的需求。如发展高功率光梳技术，解决当前DCS大气成分探测中可探测距离短的不足；发展宽带和中远红外光梳，扩大可测量的气体种类和提高探测灵敏度。目前，基于光梳测距与DCS相结合的光谱激光雷达技术已演示成功，这对未来运用DCS开展距离分辨的大气成分分析和浓度探测提供了新思路。
二是在推进DCS实际应用的同时，通过揭示与运用光与物质非线性相互作用，进一步发展DCS的新型应用技术。比如发展同时兼具高时空分辨率（或灵敏度）的DCS：通过与扫描显微镜技术相结合，使相干拉曼DCS具有一定的空间分辨能力，从而发展出光谱成像应用，进而实现对材料或生物组织的光谱成像检测；通过采用高重复频率光梳，同时增大光梳间的重复频率差，成功地提高了时间分辨率，这就使得DCS可望实现对理化动力学过程的分析检测。
此外，采用腔衰荡光梳光谱技术已能在人类呼吸气体中检测到幽门螺旋杆菌，这为未来应用DCS进行呼吸气体检测与病理分析，以及建立相应数据库、宽带超痕量物质结构分析等应用提出迫切而又有现实可能性的重大需求。
仪器研制是DCS未来发展重点
尽管早已出现商售光梳，如韩国先进科学技术所和德国MPQ，甚至已分别将光纤型光梳搭载于低轨卫星和深空探测火箭上，开展了太空环境下光梳稳定性测试和精密光频计量应用研究。但是，DCS仪器设备尚未商售。因此，便携式、可搭载于运动平台的现场探测仪器设备，将是未来DCS的发展重点。
世界主要国家正在纷纷投入巨资加速研发，美国、德国等发达国家早已开始申请注册了核心技术专利，主要涉及宽带超连续谱（SC）光源、新型激光器和微腔光梳等光源技术，基于相干锁定、前馈锁定和腔增强光谱技术等的DCS结构方案，以及光谱成像、近场应用、（危险）气体监测和CW波长与线宽高精度测量等应用技术，相信在不久的将来就会出现DCS商用设备。
面对这种竞争激烈的局面，如何设计与研发具有自主知识产权的DCS仪器设备，将是未来我国发展 DCS及其应用的重点挑战之一。
本文由光电汇Sueuel改写自《中国激光》期刊上发表的“双光梳光谱技术研究进展”一文，已获作者授权。
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