文/ 蒋勇，西南科技大学
物质快速变化的物理、化学或生物过程可以称为超快过程。当今社会，对于超快过程的需求越来越多。在电影、广告等视频拍摄中，很多特殊镜头的拍摄都会用到高速摄影机，它能用特殊的视角展现出极为丰富的镜头效果，给大家带来更为丰富的视觉冲击。
在工业领域，采用高速相机观察产品受到冲击时内部状态等，可用来分析产品被破坏时物质的结构。体育项目上，采用高速相机来捕捉运动员的瞬态运动姿态，各类比赛器材（如羽毛球、网球、高尔夫球等）的状态、与空气产生的阻力等。在军事领域中，采用高速相机来捕获炸药爆炸、子弹出膛、火箭发射等过程，以及做弹道分析、撞击分析、武器机械运动分析等。
可以说，高速过程的拍摄不论在我们的日常生活中，还是在航天航空、船舶、体育、汽车工业、自动化生产线、产品检测、矿业、陶瓷、制药、涂料、造纸、水处理以及钻探等领域都有广泛需求。
高速相机可以很好的满足一般生活和工作生产中的需求。但随着物质微观体系的不断发展，人们对微观物质特征和物质本质的认识的要求也越来越高。探索和控制物质相关变化的瞬态过程，能够为人们探索发现新现象、新物质和阐述相关物理机制提供重要参考。图1展示了通常情况下物质微观体系内各种瞬态现象的典型时间尺度。目前常用的高速相机通常不能满足对微观物质特征运动表征的需求。发展和完善针对各时间尺度的超快诊断方法和系统，认识和阐述物质在不同时间尺度的运动规律，已是国内外的研究焦点及前沿。
图1 物质微观体系内各种瞬态现象的时间尺度
本文就相对容易实现的泵浦-探测（Pump-Probe）技术及其原理和应用进行简要概述。该技术是目前研究强激光与材料相互作用的微观机制和物理过程比较常用的方法，也是研究光与物质相互作用过程时记录对应现象时空演化特征及规律最直观的方法和手段之一。
1.泵浦-探测技术的由来
1872年，作为商人同时也是赛马爱好者的美国加利福尼亚前州长利兰-斯坦福（Leland Stanford）（图2左）看到赛场上飞驰的赛马时，好奇马蹄是如何与地接触的。前面和后面的马蹄是分别着地腾空？还是四只马蹄有一个瞬间同时腾空呢？为解开这个疑问，他雇用了英格兰的摄影师爱德华-詹姆斯-穆格里奇（Edward James Muggeridgeo）（图2右），想通过拍照的方式来解决该问题。
图2 利兰-斯坦福（左图）和爱德华-詹姆斯-穆格里奇（右图）
1878年6月11日，穆格里奇将12部立体照相机相互间隔21英寸固定，同时将地雷触发线连到相机快门上，当马蹄碰到触发线时就会触发快门，其曝光时间为千分之一秒。最后得到图3展示的系列照片，正式解开了利兰-斯坦福的疑问。超快观测技术也正式登上了历史舞台。
图3 照相机拍摄到的运动中的马
2.泵浦-探测技术的原理
泵浦-探测技术的原理其实非常简单，如图4所示，将一束脉冲激光作为泵浦激光用于激发靶材，另一束脉冲激光作为探测光穿过泵浦激光辐照靶材的区域后进入到CCD等成像或接收装置。其中，探测光穿过靶材的时间晚于泵浦光到达靶材的时间，即可实现对超快现象的探测。
图4 泵浦-探测原理图
实验中，通过不同的技术手段，可以任意控制探测光和泵浦光之间的时间差，通常将该时间差称为延迟时间。在具体的强激光与物质相互作用过程中，等离子体、冲击波/应力波、喷溅物质等物理量和物理过程的速度非常快。如激光辐照熔石英材料时，在其体内可以观察到至少两个应力波，其平均传播速度约为6.0 km/s和3.8 km/s，与熔石英材料体内纵向（5.9 km/s）和横向（3.9 km/s）声波波速相当。这就要求泵浦-探测系统的延迟时间与物理现象变化时间尺度处于同一水平。
一般情况下，CCD等成像系统在每次物理过程中只能进行一次成像。如果要进行多次成像，这必然大幅度增加系统搭建成本和难度。因此，如图5所示，若要得到一个完整的物理过程，必须进行多次高可复现性的重复实验，以获得不同延迟时间下的多幅图像。最后把所有时间节点获取的瞬态图像按照时间先后顺序排列，即可以得到整个时间尺度内相互作用过程中物理现象的时域特性。
图5 泵浦-探测实验探测原理图
此外，利用泵浦-探测技术开展超快动力学行为研究时，为尽可能减小实验误差，需要对硬件设备进行优化。比如为得到更好的超快图像，选择脉冲宽度较小的激光器作为探测光源，可以有效的减小冲击波/应力波在成像过程中的“拖尾”现象；为提高实验的可重复性，尽量选择能量波动小的激光器作为泵浦光源。除此之外，选择Jitter值（电源控制系统中实际时钟跳变沿出现时刻与理想时钟跳变沿出现时刻之间的时间差）较小的激光器作为泵浦和探测光源。
为实现较小或更精密的延迟时间控制，除上述提及的各因素外，还可在系统搭建上进行考虑，具体将在三节进行阐述。为提高图像的空间分辨率，需尽量选择空间分辨率较好的成像系统。当然，这些也对实验成本提出了考验，在实际的应用过程中，应根据实验需求做出合理的选择。
3.泵浦-探测系统及优缺点
不同的物理过程，对应不同的观察时间尺度，也对成像技术提出了不同的要求。虽然目前可用于进行超快探测成像的技术手段非常多，如高速相机、ICCD相机、条纹相机等。但如表1所示，与泵浦-探测技术相比，其它技术均各有所长。
表1 不同超快探测方式优缺点对比
高速相机是目前常用于连续观测瞬态事件的一种手段，可连续拍摄多张图片，其帧速通常在MHz，即曝光时间约为微秒级，但难以实现对纳秒级物理过程的观察；像增强型 CCD（ICCD）的曝光时间可达百皮秒量级，足够观测大多数瞬态事件，然而通常一次事件只能拍摄一张图片。虽有能够一次拍摄多张图像的ICCD，但其价格极其昂贵。
条纹相机结合高速相机和ICCD的优点，可实现皮秒量级的时间分辨连续拍摄。加州理工学院建造一个可以捕获10万亿帧的设备，以实现更高的时间分辨量级，可以观察到飞秒激光的运动轨迹，而且目前他们已找到每秒拍摄1000万亿帧图像的可能性方法。但其价格更为昂贵，设备更为复杂，不利于普通实验室进行一般性科学研究。
泵浦-探测技术成像是目前较为常用观察瞬态事件的方法，相比于上述三种方法，该方法最容易在实验室进行搭建，成本相对较低。同时该技术成像的时间分辨率取决于探测激光的脉宽和系统的最低分辨延迟时间，可以实现飞秒时间分辨观测。
埃及科学院艾哈迈德·泽维尔（Ahmed H. Zewail）在20世纪80年代末正是通过这种技术，让人们通过“慢动作”观察处于化学反应过程中的原子与分子的转变状态，从根本上改变了人们对化学反应过程的认识。他的这项研究给化学以及相关科学领域带来了一场革命，从而获得1999年的诺贝尔化学奖。此外，通过外界控制器控制泵浦和探测激光，也可实现较长的时间延迟，如图6所示。但该方法目前最大的缺点之一是无法做到连续拍摄。
图6 四种手段观察瞬态现象时间尺度范围
为满足不同延迟时间的需求，目前常用的手段方案有两种，即基于光学延迟线的泵浦-探测技术和基于同步信号控制器的泵浦-探测技术，具体分别如图7和图8的原理示意图所示。
图7 基于光学延迟线的泵浦-探测成像原理示意图
图8 基于同步信号控制器的泵浦-探测成像原理示意图
基于光学延迟线的泵浦-探测技术的超快探测主要是针对一台激光器而言，通过分束镜获得两束激光后，再通过多个反射镜来改变泵浦光与探测光之间的光程差，进而实现不同的时间延迟。这种光路的缺点在于因只有一台激光器，只有采用脉宽较短的探测光，才能得到质量好的成像效果，目前一般适用于短脉冲的激光，如皮秒或飞秒激光。
同时，延迟差取决于光程差，以此光路的搭建受实验室空间的限制，以及长距离传输后存在光束畸变的问题，其最大延迟时间受到很大的限制。但是，其最短延迟时间却不受限制，可以到皮秒、飞秒甚至更短的时间尺度。而更短的时间则完全受限于对光路的精确调节。
对于同步信号控制器的泵浦-探测技术的超快系统而言，该系统需采用两台激光器，分别作为泵浦光和探测光的输出光源。两台激光器完全可以选择不同脉冲宽度的激光器，选择范围也非常宽泛。同时，泵浦光与探测光之间的时间差则通过同步信号控制器来实现。由图8可以看出，其光路要比基于光学延迟线的泵浦-探测技术的光路要简单得多。
该系统的最短延迟时间受到两台激光器控制电源时钟精度的限制（即Jitter值），很难做到皮秒或更短的时间分辨。但是，由于泵浦光与探测光之间的延迟时间由同步信号控制器决定，所以非常容易实现亚微秒及以上的时间尺度控制，可以说，最大延迟时间没有限制。所以从延迟时间控制上而言，基于光学延迟线的泵浦-探测技术和基于同步信号控制器的泵浦-探测技术是完全互补的。但是，随着激光技术的不断发展，激光器的Jitter值越来越小，对于一般的超快探测而言，基于同步信号控制器的泵浦-探测技术的超快系统应用更为广泛。
4.基于泵浦-探测系统的演化扩展
泵浦-探测系统作为一种超快探测工具，因其简单、可操作程度高，越来越受到科研人员的欢迎，并在上述泵浦-探测系统的基础上，进行完善扩展，耦合了更多技术，使得系统的功能更为丰富，应用更为广泛。如采用多激光器实现同一辐照过程中多瞬态过程的同时拍摄；将干涉法耦合到超快系统中，获得超快干涉图像，然后利用逆阿贝尔变换从相移图重建了等离子体中瞬态电子密度分布的演变；耦合光谱技术，在获得超快图像的同时也获得时间分辨的光谱信息；将光弹法耦合入系统，获得作用过程中应力分布的超快图像等等。图9为耦合各种技术的超快诊断系统示意图。
图9 耦合各种技术的超快诊断系统示意图
5.泵浦-探测技术在激光损伤诊断上的应用
利用泵浦-探测技术在激光损伤方面的研究，较早可查询到的报道是美国劳伦斯-尼弗莫尔国家实验室（Lawrence Livermore National Laboratory，LLNL）的A. Salleo等人在2001年发表在Applied Physics Letters杂志上名为“Energy deposition at front and rear surfaces during picosecond laser interaction with fused silica”的文章[6]。他们利用此技术，并结合激光偏转技术，采用脉宽为35 ps，波长为1064 nm的激光辐照熔石英来研究材料前表面和后表面之间能量沉积的差异。
结果表明，激光与等离子体相互作用导致熔石英前表面空气中产生的冲击波比后表面强，并限制了前表面烧蚀过程中能量在样品内部的沉积，而后表面的能量沉积主要受到材料内部自聚焦的限制。自此之后，便开始有大量利用这项技术或在此基础上进行扩展的文献报道，诊断激光诱导光学元件损伤过程的各种物理现象，如粒子喷溅、粒子形貌、等离子体效应、体内外冲击波/应力波前等等，开展了广泛而深入的研究，对更全面认识激光诱导光学元件的损伤的现象和物理机制起到了重要推动作用。
同时，目前对该技术的应用已扩展到对光学材料（如DKP/DKDP、GaF2等）、不透明材料（如地质学样品）以及含能材料的激光起爆等各类研究之中（如图10-12）。随着激光技术的快速发展和泵浦-探测技术的不断完善，利用该技术在激光辐照效应诊断上的应用也将越来越广泛。
图 10 六种不同标准地质学样品的烧蚀羽流动态图
图 11 CaF2（a）、DKDP（b）和SiO2 材料冲击波（箭头1）、气态物质（箭头2）、喷溅粒子（箭头3）
图12 MgO晶体的应力超快图像
参考文献
1. 周强. 飞秒激光烧蚀熔石英光学元件的超快动力学研究，论文
2. 沈超. 高功率纳秒激光诱导熔石英元件损伤动力学研究, 论文
3. S. G. Demos, et al. Time-resolved imaging of processes associated with exit-surface damage growth in fused silica following exposure to nanosecond laser pulses, Optics Express, 2013
4. V. H. Nguyen, et al. Interferometric analysis of sub-nanosecond laser-induced optical breakdown dynamics in the bulk of fused-silica glass. Optics Express, 2018
5. Tao Lű, et al. Visualization of differences in nanosecond laser ablation behavior for geological standard samples with different matrices, 2018
6. A. Salleo, et al. Energy deposition at front and rear surfaces during picosecond laser interaction with fused silica. Applied Physics Letters, 2001
7. Stavros G. Demos, et al. Relaxation dynamics of nanosecond laser superheated material in dielectrics. Optica, 2015
8. Masaaki Sakakura, et al. Observation of laser-induced stress waves and mechanism of structural changes inside rock-salt crystals, Optics Express, 2011
作者简介
蒋勇，西南科技大学副教授。长期从事强激光与先进光学材料的相互作用及其在大型激光装置中的应用、光电器件激光毁伤与对抗、材料激光表面清洗与改性等方面的研究工作。主持国家自然科学基金、国防基础预研项目等。
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