目前，锂离子电池是便携式电子设备和电源备份系统等高科技应用中最常用的储能能源。然而，商用锂离子电池的循环寿命和能量密度仍未达到用户的要求。很多科研人员利用所涉及的能量转换的能量方面的关键作用来提高锂离子电池(LIB)电化学性能。金属有机骨架(MOFs)作为锂离子电池的电极材料已经引起了科学界的兴趣，但由于金属有机骨架缺乏层次化的孔隙结构，其导电性和稳定性有限，阻碍了金属有机骨架的应用。
来自江苏科技大学和扬州大学的学者报道了一锅化学合成Ni3(2，3，6，7，10，11-六亚胺基三苯基)2片材和颗粒的水热-机械合成方法，并描述了这些构件的机械组装以提高导电性。所制备的NHM显示出具有丰富的超微孔和微孔的Tostadassed结构。以0.1A g−1的充放电速率循环100次后的可逆容量高达1280 mAh g-1，超过了目前最先进的MOF基正极。此外，NHM能够在1000次循环后保持392mAh g−1，在纽扣电池供电的发光二极管上完成的稳定性测试进一步直观地显示了NHM的放电容量衰减。这项工作突破了原始MOF的容量限制，为实现更好的能量转换和存储提供了一条新的途径。相关文章以“Synthesis of Tostadas-Shaped Metal-Organic Frameworks for Remitting Capacity Fading of Li-Ion Batteries”标题发表在Advanced Functional Materials。
论文链接：
https://doi.org/10.1002/adfm.202109927
图1.a)Ni-HITP的XRD图；b)NHP的SEM图；c)NHP的SEM图；d-f)500 nm和200nm尺度的Tostadas形NHM的SEM图；g)NHM的能谱仪元素图。
图2.a，b)Ni 2p和N 1S在NHM、NHS和NHP上的高分辨率XPS谱；c)NHM、NHS和NHP在77.3K下的N2吸附-脱附等温线；d)NHM、NHS和NHP的Barrett-Joyner-Halenda(BJH)孔径分布；e)Saito-Foley法测定NHM、NHS和NHP的孔径分布。
图3.a)NHM、NHP和NHS在0.1A g−1下的100次循环性能；b) NHM、NHP和NHS在0.1A g−1速率下的速率能力；c)NHM在1 A g−1速率下的循环性和相应的库仑效率；d)NHM恒流充放电电位在0.1 A g−1速率下的循环性能。
图4.a)NHM电极的CV，以0.1 mV s−1的扫描速率记录；b)NHS、NHM和NHP电极的阻抗谱；c)NHM电极在几次充放电循环后的阻抗谱；d)NHM电极与相关出版物中其他基于MOF的电极的容量比较。
图5.a)NHM的不同扫描速率下的CV曲线(从0.2mV s-1到1.2mV s−1)；b)在1 mV s-1的扫描速率下NNM的电容和扩散控制电流的分离；c) NHM、NHP和NHS的log(I)和log(V)之间的关系；d)在不同的扫描速率下电容和扩散控制行为的相对贡献；e)由NHM、NHP和NHS供电的照明LED灯。
综上所述，本文重点介绍了一种水热-机械综合设计，通过简单的界面工程来提高原始MOF正极的储锂性能。以Ni-HITP纳米片材(NHS)和Ni-HITP纳米颗粒(NHP)为构建块，采用一锅化学合成和机械静电组装相结合的方法，构建了Tostadas形状的纳米结构(NHM)。此外，还对所制备的NHM正极的特殊形貌与伪活性行为之间的关系进行了评价。以0.1A g−1的充放电倍率充放电100次后，NHM的最佳可逆容量仍为1280mAh g−1，优于已报道的相同条件下原始MOF的可逆容量。研究表明，NHM的动力学假电容控制是提高贮锂容量和稳定性的关键因素，这与Tostadas形状形成过程所赋予的独特的孔结构和元素状态有关。在纽扣电池中组装NHM的实际测试进一步表明，当传统的原始MOF失效时，它对容量衰退具有优越的抵抗力。这项工作为优化锂离子电池的容量、倍率和循环性能提供了一种理想的替代负极候选，进一步为以打破记录性能为目标的复合材料开辟了一条新的途径。（文：SSC）
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