长三角G60激光联盟导读
据悉，本文将讨论两个开放前沿的最新进展：谐波频率梳，以许多自由光谱范围的模式跳跃为特征，以及最近在单向环形腔中报道的具有孤子特征的时空结构。
摘要
具有快速增益的半导体激光器的动力学通常被认为抑制幅度调制，从而产生频率调制输出。自第一次演示频率梳操作以来，量子级联激光器是这类具有快速增益动态特性的激光器的理想代表，确实显示出发射频率调制梳。到目前为止，量子级联激光器中的传统频率调制梳状物已经被很好地理解，但新类型的频率梳状物已出现，重新开启了这些激光器中有趣的物理问题。将讨论两个开放前沿的最新进展：谐波频率梳，以许多自由光谱范围的模式跳跃为特征，以及最近在单向环形腔中报道的具有孤子特征的时空结构。这些新型的频率梳打开了技术和基本视角，引发了对量子级联激光器的新兴趣。
1介绍
激光动力学的研究在20世纪60年代蓬勃发展，当时首次观察到固态激光发射中的高能脉冲激发了对多模行为和自锁的深入研究。在接下来的几十年中，随着锁模激光器输出脉冲序列稳定技术的进步，非线性激光动力学的理解出现了根本性的进步，产生了严格的周期性波形，对应于以极高精度等间隔排列的光学频率模。精度是定义光学频率梳（OFC）发展及其对我们社会的影响的关键词。OFCs彻底改变了光学时钟，将射频标准与光学频率以及计量学、高精度光谱学和通信联系起来。
八十多年来，原子氢的光谱学的相对准确度被记录下来。20世纪70年代初，随着无多普勒激光光谱学的出现，以及20世纪90年代初光学频率测量的引入，主要的障碍已经被克服。这种测量的准确性很快就会受到铯原子钟性能的限制。光学原子钟的发展有望在未来取得巨大的进步。
今天，有许多类型的频率梳，不仅在尺寸方面，而且在发射光谱范围方面，通过组合所有源，覆盖了从太赫兹到深紫外区域的整个电磁光谱。考虑到存在如此广泛的光源，为了区分它们，需要考虑的一个重要方面是它们所遵循的特定激光动力学。Tito Arecchi介绍了激光动力学中的一个通用分类标准。这包括根据与材料相关的三个基本动力学参数（即粒子数反转和宏观极化）和场变量的相对大小，将激光器分为三类：A类、B类和C类：载流子弛豫时间或增益恢复时间，极化弛豫时间（对应于光谱带宽的一半宽度）和光子寿命，与腔因子成比例。
在OFC的情况下，决定频率梳动态的另一个重要参数是多模拍频的特征时间，对应于梳间距的倒数。最广泛的频率梳发生器类型属于B类激光器，如钛宝石激光器。在这篇综述中，我们将集中讨论A类激光器，特别是量子级联激光器（QCLs），这是一种特殊类型的半导体激光器（图1a），其特点是超短，产生丰富的激光动力学特性，特别是在OFC的情况下。
图1 由子带间跃迁引起的激光动态特性。
1.1快速增益恢复
QCL将其快速增益动力学归因于其电子跃迁的性质。与所有其他半导体激光器不同，QCL依赖于子带间而非带间跃迁。电子跃迁可以简化为一个连续的多步骤过程（图1b）：首先，电子在有源区的子带间能级之间松弛；然后，通过声子提取结合共振隧穿，然后电子转移到下一个有源区，降低较低的激光能级。这些步骤在级联过程中重复自身，该级联过程循环载流子以通过装置发射多光子。QCL的典型值为，中红外激光器约1ps，太赫兹激光器约5–10ps，比带间半导体激光器小两个数量级（图1c）。此外，QCL的时间尺度为亚皮秒。与锁模激光器的情况不同，对于锁模激光器，该关系能够使用快速饱和吸收体产生脉冲，QCL的特征时间之间的相反关系，即赋予它们快速饱和增益或“反向饱和吸收体”，有利于连续波发射。
1.2线宽增强因子
LEF耦合激光模式的振幅和相位波动，由Henry定义为，其中和分别为折射率的实部和虚部，并且是载流子密度。在增益谱峰值处均匀展宽的介质中，LEF预计为零。然而，由于不对称增益分布（图1d）及其通过Kramers–Kronig关系对折射率色散的影响，QCL的LEF为非零。这种不对称性源于各种因素，包括子带的非抛物性、反向旋转项[20]和布洛赫增益，导致QCL的LEF高于在室温下测量的阈值（图1e）。
飞秒激光梳状频率合成器方案。
1.3从多模频谱到频率梳
OFC只是QCL的相对较新发展。1994年首次演示时，中红外QCL是在低温下以脉冲模式工作的多模低功率激光器。未来十年的技术进步使得在室温下工作的高功率连续波中红外QCL得以发展。最近，太赫兹QCL也达到了一个重要的里程碑，它通过能够与热电冷却器一起工作，并成为实验室外有用的便携式系统，克服了对大体积低温的需求。然而，在很长一段时间内，QCL的多模方面被视为非相干不稳定性的影响，这是由于载流子沿腔空间空穴燃烧的不均匀分布造成的，对这些激光状态几乎没有兴趣。
直到2007年左右，QCL中的相干不稳定性假说才被提出，以解释多模发射的某些方面。一个特别有趣的效应涉及作为电流函数的光谱演化，这表明在某些激光器中，光谱分裂为两个肩部，其分离取决于电流（图2a）。这被解释为拉比分裂，由Risken–Nummedal–Graham–Haken（RNGH）不稳定性引起。提出了克尔透镜机制作为饱和吸收的起源。尽管当时的情况还不完整，但这些早期研究对于表明多模QCL状态中频率相干性的可能性至关重要。
图2 从多模发射到光学频率梳。
QCL中的第一个锁相迹象出现在2009年，观察到从多稳态到单一稳态的转变。2012年显示了激光纵向模式而非横向模式之间的相干性，证明了中红外QCL频率梳（图2e）。频率梳的发射模式之间的恒定相位关系是相对于多模激光状态的主要差异。实现这一里程碑的关键发展是多级有源区的工程设计和QCL梳状表征技术（称为模间差拍光谱（IBS））的引入。
IBS通过检测迈克尔逊干涉仪输出端的拍音功率来测量模式间拍频的自相关，从而获得对OFC特性的有用见解。继在中红外领域的首次工作之后，THz QCL频率梳采用均匀和异质设计进行了演示，为太赫兹范围内的精确光谱、成像和计量打开了大门。基于波导和涂层设计（图2c，d）的色散工程的进一步努力，优化以降低激光器的净群速度色散（GVD），以及基于太赫兹QCL情况下的子带间腔极化的更精细方案，允许拓宽QCL梳状物的光谱范围及其当前操作范围。
该领域最有前景的应用之一是双梳光谱法，其中使用两个模式间隔稍有不同的频率梳源，通过在快速光电探测器上检测两个激光器之间的光拍，直接在射频范围内询问样品并重建其分子指纹。从第一次演示具有频率稳定源的中红外QCL双梳状光谱仪开始，再到最近在太赫兹中的工作，这项研究允许实现比传统傅里叶变换红外光谱仪（FTIR）快1000倍和亮1000倍的光谱仪，所有这些光谱仪都没有移动部件，因为重建频谱只需要射频扫描而不是机械扫描。
2.频率调制梳的物理特性
梳的时间性质不仅由它的光谱形状决定，还由它的相位决定。事实上，给定一个频谱，相位的变化可以从根本上改变时间波形的类型:从几乎平坦的强度剖面到短脉冲——这是极端情况(图3a)。一般来说，OFCs可以分为两类，调幅(AM)和调频(FM)梳。
图3 频率调制梳齿的特性。
自从第一次演示以来，QCL梳被认为主要是FM。此外，我们注意到，通过在QCL梳前添加聚乙烯片作为光学鉴别器，其发射从FM转换为AM。事实上，我们做了很多研究才完全了解 QCLs中FM梳的物理性质。偏移波干涉傅里叶变换光谱(SWIFTS)的引入带来了突破性的进展与IBS类似，SWIFTS使用迈克尔逊干涉仪作为鉴频器来测量模间beatnote干涉图。然而，在SWIFTS的情况下，不仅beatnote的功率，而且它的两个积分通过锁相放大器记录下来(图3b)，从而获得频率梳的相位和振幅分布，以及它的时间波形。
另一种可用于表征QCL频率梳的技术是双梳多外差技术，其中一般OFC的傅里叶相位通过与计量级或特征良好的OFC的直接比较来提取。这种方法被称为梳状发射的傅里叶变换分析(FACE)，它相对于SWIFTS具有一个优势，即当研究的频率梳由于光电探测器带宽限制而不容易获得的模间拍时，也可以应用这种方法，比如宽间距的谐波频率梳。
FACE的另一个便利之处在于它对多个梳齿的同时性和实时性描述，这与SWIFTS仅测量模式对的相对相位的异步特性相反。另一方面，SWIFTS更适合验证部分相干性的存在，例如梳子受到高相位噪声的瞬态影响的情况。最后，理解QCL梳子的最后一个障碍在于识别理论模型中解释QCL时间动态的关键成分，这一点目前才逐渐得到澄清。它从早期的自调频[17]和伪随机梳状动力学理论开始，这些理论正确地预测了几乎恒定的功率和稳定的梳状发射，但也预测了后来的实验测量没有证实的调频特性。
两个白光脉冲之间的干涉条纹。
在过去几年中，QCL中出现了新的激光状态，超出了迄今为止讨论的FM梳状结构，为这些激光器打开了新的基础和技术视角，我们将在以下章节中讨论。
3谐波频率梳
从2014年开始，一些初步观察指出中红外和太赫兹QCL能够跳过模式，并产生分离大于一个自由光谱范围的多模光谱（FSR，图4a）。这些早期迹象在2016年的开创性工作中达到顶峰，该工作通过对具有不同带结构和发射波长的许多器件的系统研究揭示了谐波状态的整个现象学，同时还伴随着微扰理论，提供了第一个可以解释激光如何在宽间隔模式上振荡的元素。本文报道了在连续波法布里-珀罗QCL中观察到清晰的单模不稳定性阈值。
在泵浦电流略高于激光阈值的情况下，它表现为与第一激光模式相隔数十个FSR的边带。与FSR相比，QCL的大增益恢复频率对于观察这种参数效应至关重要，这是导致多重FSR边带分离的原因。这项工作指出了光泵浦克尔微谐振器中的参数振荡与激光器的单模不稳定性之间的深层联系，这一类比将在稍后的环形QCL中得到证实。事实上，这种状态最有趣的特征之一是其光谱分布，其特征是具有一系列几乎对称边带的强烈中心峰，这些边带离光谱中心越远，越弱（图4b）。
图4 谐波频率梳的产生和控制。
光学方法包括将宽可调激光器产生的光学种子注入QCL（图4c）。首先，QCL以高电流驱动，其中产生1 FSR间隔的基态。然后，将光学种子注入QCL会破坏其多模状态的稳定性，这是由于模式竞争的影响。第二种方法基于多截面法布里-珀罗器件，该器件在顶部电极中具有间隙，并具有单个光腔（图4d）。通过改变注入器件的两个部分的电流，可以通过温度调节来调节它们的有效光学长度。最后一种方法是基于发现QCL梳子的模式产生依赖于时间的布居反转光栅。这些光栅对应于射频电流的特征时空调制，该调制由梳齿间距及其高次谐波确定，如简单分析模型所述。事实上，已经证明，通过在腔中明智地放置缺陷，可以产生具有按需间隔的谐波频率梳，因为这允许抑制腔中不需要的时间相关光栅，从而调整模式分离（图4e）。
这是迄今为止用于产生任意谐波频率梳的最实用和最稳健的方法，并且具有集成的优点，与需要单独外腔激光源的光注入方法相反。实际上，精确定位缺陷并控制其反射率的一种简单但有效的方法是使用光刻法在波导中蚀刻窄缝。已经表明，必须在波导中引入至少两个缺陷以产生谐波梳，其间距由缺陷形成的角扇区决定。该方法可被视为非脉冲激光器碰撞脉冲锁模的类比。
谐波状态的研究仍在发展中。最近，已经证明中红外谐波梳可以下变频为太赫兹谐波梳（图4f），从而桥接这两个不同的光谱区域。据报道，使用铜基THz双金属QCL，可以在THz频率下直接产生稳定的谐波梳（图4g）。在理论方面，关于谐波状态如何能够自启动，仍存在持续的争论。基于时域和频域理论的最新进展表明，在连续泵浦下，谐波状态可以稳定且自支撑，但触发谐波状态的确切条件仍在研究中。
关于更高频率的产生，研究最近开始向亚太赫兹发射方向发展，证明了从25到500 GHz的发射。激光无线电发射器的概念更一般，并且也可以使用例如量子点来实现，量子点最近被证明表现为快速增益介质。2009年已经提出了在激光器中产生射频的概念，但使用了可饱和吸收体，没有利用激光光栅，也没有调制载波来编码信息。通过结合谐波状态控制、亚太赫兹辐射提取和信息编码的高频调制方法，一旦设备被适当优化以获得更好的射频耦合，激光无线电的研究将对未来的超快亚太赫兹无线通信产生影响。对于这种类型的应用，谐波梳状物优于基波梳状物的优点之一是，由谐波状态的几个强模式的拍频产生的高频音调更强。模间分离越高，激光器越难以抑制强度调制。
4 环形频率梳
自十多年以来，环几何结构已用于QCL。然而，第一次研究的目标是制造表面发射激光器，以从集成到2D阵列和晶片测试中获益。为此，这些早期设备的特点是光刻写入环周围的光栅，以允许提取远场中的光束（图5a）。尽管从技术角度来看很有趣，但由于表面光栅引起的扰动，这些激光器不允许研究QCL环的固有物理。直到最近，人们才开始对探索具有理想空腔的QCL环（图5b）产生兴趣。
原则上，与法布里-珀罗腔不同，从这种类型的腔中，可以预期整个激光工作范围内的单模发射。令人惊讶的是，最近的两项研究发现，QCL环在低注入电流下表现出多模跃迁，并产生频率梳。特别是，QCL环发射的光谱由一组具有特征sech型包络的分组模式组成（图5c，d）。为了进行控制，还制作了在波导中集成小缺陷的QCL环，以诱导反向传播波，显示出与法布里-珀罗QCL类似的不同光谱发射，其主要由SHB控制。
图5 激光发射启用的环形几何。
在无缺陷的QCL环中观察梳子挑战了该领域的既定概念。这导致了激光的初始单模态是不稳定的，这是由于金兹堡-朗道理论描述的相位湍流现象(图5e)，在许多物理系统中都有，如超导体和玻色-爱因斯坦凝聚。这种不稳定性发生在低泵浦和即使在数值模拟中也没有缺陷的情况下，通过将激光主方程改写为复杂的CGLE，在理论基础上得到了严格的证明。这种数学处理只能用于具有快速增益动态和非零LEF的单向激光器(图5f)，例如QCLs(图1e)。CGLE中仅有的两个参数主要由激光器的GVD和LEF决定。
5.前景
QCL就像一只从灰烬中循环再生的凤凰：2007年，当人们似乎已经意识到这种激光的大部分潜力时，相干不稳定性的证明，以及后来的OFC，打开了新的视野。QCL在半导体激光器中的特殊之处在于其快速增益恢复：如本文所述，这种快速载流子动力学允许各种频率梳状态，从FM波形到时间孤子。现在，随着双梳光谱、环形QCL和谐波态的快速发展，我们再次处于QCL研究的激动人心的阶段。在不久的将来，QCL梳状光谱仪将取代傅里叶变换红外光谱仪，实现具有大光谱带宽的毫秒时间分辨率，为痕量气体检测和实时过程分析开辟了新的机会。在激光无线电设备中产生、提取和调制亚太赫兹载波的可能性可以为超快无线通信系统的发展提供一种原始方法。
我们的设想是，环形QCL由于其快速增益介质和设计谐波梳状态的能力，在一个腔中结合了激光频率梳状源和快速探测器，因此不需要任何异质积分进行亚太赫兹混光。最后，这些激光器和无源克尔微谐振器之间行为上的日益增长的相似性有望使QCLs成为主动的对应物，将孤子的应用扩展到中红外范围，用于未来电池驱动的、小型化的、覆盖分子指纹区域的交钥匙光谱仪。在这一方向上的进一步改进应着重于高效光耦的设计，同时注意不要扰动环多模不稳定性的物理特性，以及对梳状波带宽的扩展。
来源：Laser Frequency Combs with Fast Gain Recovery: Physics and Applications, Laser & Photonics Reviews, doi.org/10.1002/lpor.202100403
参考文献：F. T. Arecchi, R. G. Harrison, Instabilities and Chaos in Quantum Optics, Vol. 34, Springer Science & Business Media, New York 2012.
长三角G60激光联盟陈长军原创作品！
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