原子级薄层的过渡金属二硫属化合物transition metal dichalcogenides,TMDs,是紧密束缚激子和强光-物质相互作用的二维半导体。由于层与层之间弱的范德华键,过渡金属二硫属化合物TMDs,可以隔离并堆叠在一起,以合成范德瓦尔斯异质结构材料,并呈现层展emergent电子和激子性质。

近日,美国 加利福尼亚大学伯克利分校(University of California, Berkeley) Feng Wang团队Emma C. Regan,Danqing Wang,密歇根大学(University of Michigan) Hui Deng团队Eunice Y. Paik,Long Zhang,德克萨斯大学奥斯汀分校(University of Texas at Austin) Allan H.MacDonald团队Yongxin Zeng,Jihang Zhu,在Nature Reviews Materials上发表综述文章,主要关注莫尔超晶格和与光腔耦合的过渡金属二硫属化合物TMD异质双层中的激子物理,其中激子行为受环境显著改变。

在莫尔超晶格中,层间的小扭曲角或晶格失配,在层间排列中引入周期性变化,这产生了激子局域化、修正光学选择规则和强关联。

在腔-异质结构系统中,光-物质相互作用增强,激子态可以与腔耦合形成激子-极化激元,其性质取决于特定过渡金属二硫属化合物TMD层及其排列。

同时,也讨论了在过渡金属二硫属化合物TMD异质双层中,实现奇异激子态的最新理论和实验进展,并给出了这一研究领域的未来科学与技术方向。

Emerging exciton physics in transition metal dichalcogenide heterobilayers.

过渡金属二硫族化合物异质双层的激子物理。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(1)

图1:过渡金属二硫族化合物transition metal dichalcogenide,TMD异质结构的激子。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(2)

图2:过渡金属二硫族化合物莫尔超晶格。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(3)

图3:层内莫尔激子。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(4)

图4:层间莫尔激子。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(5)

图5:杂化莫尔激子。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(6)

图6:莫尔超晶格关联的激子探针Excitonic probes。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(7)

图7:光腔中的激子。

过渡金属硫化合物(NatureReviewsMaterials-激子物理)(8)

图8:过渡金属二硫族化合物TMD异质结构中的激子库Exciton reservoirs。

过渡金属二硫属化合物transition metal dichalcogenides,TMD异质结构的激子物理Exciton physics,因莫尔调制moiré modulation而异常丰富,从而产生分裂吸收峰和发射峰的激子微带,并增加了可用于退相干过程的相空间,通过较大的结合能,即使当过渡金属二硫属化合物TMD两层广泛分离时,也可以在实验上获得层间激子interlayer excitons。五点展望如下:

1、层间激子凝聚Interlayer exciton condensation。

自20世纪60年代以来,人们认识到了激子实现玻色-爱因斯坦凝聚的可能性。然而,在块体材料中,实现明确激子凝聚,一直是极具挑战性的。主要障碍之一,就是是光学产生激子的短寿命,原则上,可以通过将电子和空穴分离到不同层中,以增加其光学复合时间的。电子和空穴之间的空间分离,也确保了激子之间的排斥偶极相互作用,并防止了双激子形成。

现在,过渡金属二硫属化合物TMD异质结构,有望助力于空间间接激子物理,因为电子和空穴的分离,可以通过插入几个中等电阻的六方氮化硼hexagonal boron nitride,hBN层,将光学寿命延长几个数量级,同时保持相当大的电子-空穴结合能。激子结合能是重要的,因其设定了凝聚温度的上限。这些研究,有望助力于激子传输和光电控制,或实现量子霍尔激子凝聚体的超流体性质。

2、玻色-哈伯德Bose–Hubbard模型和莫尔激子的超流体-绝缘体转变

从超流体到绝缘体转变,发生在窄带极限,平衡玻色子的量子物理,在晶格系统中特别丰富。通过用六方氮化硼hBN势垒分离电子和空穴层,可以在过渡金属二硫属化合物TMD异质结构中,实现平衡间接激子系统。当存在莫尔图案时,是否可以形成足够窄的激子带,还有待观察。过渡金属二硫属化合物TMD异质结构中的莫尔调制势,部分来自相邻层的能级排斥,部分来自静电。当hBN势垒分开了间接激子的电子和空穴时,莫尔电势的两个分量,都会强烈衰减,并且可能需要找到新的路径,以实现调制。其中之一,就是采用静电掺杂的中间扭曲双层石墨烯。

3、莫尔激子-极化激元Moiré exciton-polaritons

在II型能带排列的异质结构中,层间激子的长谷寿命和长扩散长度,以及调节2D材料的掺杂水平的可能性,可以促进超紧凑和集成电光器件的实现。在开发2D材料激光器过程中,未来研究可能会阐明,不同单层组合和不同扭转角的莫尔晶格,其最佳能带结构和载流子局域化。

在I型能带排列或强层间和层内激子混合的异质结构中,通过掺杂、电场和扭曲角,莫尔激子的可调性,转录到莫尔极化激元。调节层间杂化,可用于调节激子-光子耦合强度、激子-光子失谐和极化激元模式的非线性。这一极化激元系统,保证了广泛的可调性、高工作温度和易于集成。

将莫尔超晶格集成到腔中,产生了一种新型的极化激元系统。进一步理解和控制莫尔极化激元,在低密度下的异常强非线性,可能会为极化激元阻断和超低功率非线性光学开关,开辟新的途径。莫尔晶格势和光子势之间的相互作用,有望助力于电子相和拓扑输运现象的腔调控。

4、莫尔激子络合物Moiré exciton complexes

除了束缚电子和空穴组成的激子外,过渡金属二硫属化合物TMDs中,还存在一大类激子络合物complexes,包括带电激子(电荷-激子络合物)和双激子(激子-激子络合物)。莫尔超晶格中,这些多体态行为,可能会是在层内或层间。考虑带电激子或trion:在莫尔超晶格中,掺杂电荷的最低能量位置,可能与激子中的电子和空穴处于同一位置,也可能不在同一位置。依赖于其相对位置和限制,激子和电荷之间的相互作用,可以增强或抑制。类似地,激子在超晶格中的局域化,可能导致激子-激子相互作用的增强或抑制。理解和操纵莫尔超晶格中的电荷-激子和激子-激子相互作用,将有力推动莫尔超晶格在器件中的应用。

5、杂化系统Hybrid systems

2D材料,能够以新方式调控材料性质,而激子物理学,肯定会发挥核心作用。过渡金属二硫属化合物TMD异质结构激子流体,也是多物理杂化系统之一,研究范围必将大大扩展。例如,可以将静电掺杂的扭曲双层石墨烯,放置激子流体TMD异质双层之间。因为当TMD异质结构流体扭曲和密度波动介导配对时,石墨烯双层,可以呈现增强的态密度,所以相对高温超导来说,似乎是可能。这只是众多例子之一。过渡金属二硫属化合物TMD异质结构中的激子和激子-极化子物理前景,确实是无限光明的。

文献链接:https://www.nature.com/articles/s41578-022-00440-1

DOI: https://doi.org/10.1038/s41578-022-00440-1

本文译自Nature。

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