1961年英国影界计划拍有关情报员007詹姆斯·邦德的系列片,这是根据弗莱明的小说改编为电影的一个庞大计划。身材高大,体质健壮,加上性格上如出一致,康纳利很快被确定为庞德的扮演者。1962年,007第一部《007: 诺博士》(《Dr. NO》)完工上映,收到了空前的成功和票房。康纳利也因此而一举成名,受到好莱坞的极大重视。在60-70年代作为007的第一任扮演者,康纳利共主演了六部正式 007系列片。其后在1983年再多演一部非正式007片。他凭1987年主演的 The Untouchables 荣获奥斯卡最佳男配角金像奖.
近年颇热衷于政治活动,积极参与苏格兰公民投票脱离英国,令英国当局不悦。
康纳利扮演的007是杰出的银幕形象之一,
虽然他塑造的这个形象给人留下了最深刻的印象,但他的表演才华绝不仅仅是007这个角色能够体现出来的。他的演技出色,而且可以扮演各种人物,他的表演才华经历了时间的考验。他的演艺生涯要比007本人的特工生涯还丰富多彩,还具有传奇色彩。
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