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*“纳米酶Nanozymes”公众号2022年6月4日转载本文
*编辑：俞纪元
以下文章来源于WileyChem ，作者WileyChem
WileyChem.
推送前沿优秀化学研究成果，促进化学研究持续发展。
近年来，基于银纳米酶的电化学传感器在现场快速检测过氧化氢（H2O2）的领域得到了广泛应用。然而，AgNPs在电极上的严重聚集会导致其电化学催化H2O2还原的活性急剧下降。选用具有高比表面积和高导电性的二维纳米材料作为AgNPs的载体可以有效改善AgNPs的聚集。二维碳化钛（Ti3C2）作为典型的二维MXenes纳米材料，含有丰富的活性官能团（-F、-OH和-O），比表面积大以及导电性好等优点能够作为电化学传感器的电极基底材料。然而，少层Ti3C2纳米片容易发生卷曲，进而损害其电化学活性，限制了其在电化学传感的广泛应用。目前，鲜有报道探究基于少层Ti3C2纳米片作为电极基体材料对银纳米酶的催化活性的影响并应用于电化学传感领域。
中国海洋大学仇萌课题组采用氮掺杂的改性策略可以改善少层Ti3C2易卷曲的缺点并进一步增强其电子特性以及对银纳米酶的催化活性的提升。该课题组采用了安全无毒的多巴胺为氮源，使用高温碳化法成功制备出具有独特孔道结构的氮掺杂Ti3C2材料（N-Ti3C2），并将AgNPs电沉积在N-Ti3C2表面作为工作电极以实现H2O2的超灵敏检测。制备的Ag/Ti3C2/GCE传感器在H2O2检测中表现出良好的传感性能，具有宽的线性范围为0.05-35 mM，检测限低至1.53 μM以及良好的重现性和抗干扰能力。并且该传感器成功用于胎牛血清、商用隐形眼镜护理液和自来水等真实样品中的H2O2测试，表现出高回收率（94.6 %~106.2 %）。
该传感器表现出较好的H2O2检测性能主要有以下几点原因：首先，杂原子N的掺杂提升了Ti3C2的导电性和比表面积，并且N可以作为AgNPs生长的成核和锚定点，N原子与Ag纳米晶体未被占据的d轨道可以形成更强的电子相互作用以减少AgNPs的团聚，从而形成分散良好的三维银纳米花结构，具有较高的催化活性。另一方面，N-Ti3C2增加的比表面积可以吸附更多的H2O2，为H2O2的还原提供充足的反应环境。因此，N-Ti3C2在加速电子转移能力、提升银纳米酶的催化活性和促进H2O2的吸收三方面发挥着重要作用。另外，工作电极基底材料的改性对于提高H2O2电化学检测性能至关重要。传感器性能与载体（N-Ti3C2）和催化材料（AgNPs）相关，它们共同影响着最终检测性能。因此，在未来的研究中，应进一步深入探究二维载体材料和催化材料的协同效应以拓宽其在电化学传感领域的应用。
图1 Ag/N-Ti3C2/GCE传感器制备过程示意图以及H2O2电化学检测原理示意图。
图2（A）未经剥离的多层Ti3C2的扫描电镜图；（B）剥离之后的少层Ti3C2的扫描电镜图；（C）N-Ti3C2的扫描电镜图和（D）透射电镜图；（E）Ag/N-Ti3C2/GCE的放大SEM图；（F）Ti3C2, N-Ti3C2 和Ag/N-Ti3C2的XPS图谱。
图3（A）GCE、Ti3C2/GCE、N-Ti3C2/GCE、Ag/GCE、Ag/Ti3C2/GCE和Ag/N-Ti3C2/GCE在含有2.5 mM H2O2 PBS 溶液（0.1 M，pH=7.0）中的循环伏安曲线，扫描速率为50 mV/s；（B）Ag/N-Ti3C2电极在-0.5 V（vs Ag/AgCl）电位下，依次加入不同浓度的H2O2至0.1 M PBS溶液中的电流响应；（C）H2O2还原电流vs H2O2浓度之间的线性关系；（D）在外加电位为 -0.5 V的持续搅拌的PBS（0.1 M，pH=7.0）中，依次加入0.1 mM H2O2、1 mM尿酸、1 mM葡萄糖、1 mM抗坏血酸、1 mM多巴胺和0.1 mM H2O2的电流响应。
论文信息
Two-dimensional Nitrogen-doped Ti3C2 Promoted Catalysis Performance of Silver Nanozyme for Ultrasensitive Detection of Hydrogen Peroxide
Meng Qiu, Beibei Zhu, Dong An, Zhaoshun Bi, Wei Shan, Yonghai Li, Guohui Nie, Ni Xie, Omar A. Al-Hartomy, Ahmed Al-Ghamdi, Swelm Wageh, Xichang Bao, Xiang Gao, Han Zhang
ChemElectroChem
DOI: 10.1002/celc.202200050
ChemElectroChem
ChemElectroChem是经过同行评议的科学期刊，发表有关纯电化学和应用电化学的原创性研究。它由Wiley-VCH代表欧洲化学出版协会出版，是Wiley-VCH出版的其他科学期刊的姊妹刊物。该期刊涵盖能源应用，异相催化，界面/表面电化学，光电化学和生物电化学等主题。
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