近日，深圳大学化学与环境工程学院何传新课题组在能源催化方面取得重要进展，研究成果以“High-Performance Overall CO2 Splitting on Hierarchical Structured Cobalt Disulfide with Partially Removed Sulfur Edges”为题发表在化学材料领域顶级杂志《Advanced Functional Materials》(JCR一区，影响因子15.621)。课题组硕士生韩振和胡琪博士是论文的共同第一作者，深圳大学何传新教授为通讯作者，深圳大学为唯一通讯单位。
开发同时CO2还原反应(CO2RR)和析氧反应(OER)的双功能电催化剂的能力是CO2裂解生产CO的实际应用的关键。然而，这仍然是一个巨大的挑战。在该项工作中，研究人员以氢氧化钴纳米片阵列作为模板，合成了具有多级结构的二硫化钴（CoS2）纳米笼（如二维CoS2纳米片阵列上的三维空心CoS2纳米笼网络），作为高效的二氧化碳全反应催化剂。研究发现，通过温度控制可以部分移除边缘硫结构，从而抑制析氢副反应（HER）。DFT计算表明，CoS2的平面硫具有高CO2RR活性，但是低HER活性，是理想的CO2RR活性位点。令人印象深刻的是，该多级纳米笼可以同时作为阴极和阳极催化剂用于CO2电催化全反应，在接近中性的电解质中，电压为1.92 V时达到1 mA cm-2的电流密度，是目前的文献报道中最佳的双功能电催化剂。在上述基础上研究人员将催化剂与扩散电极器件结合，研究催化剂在大电流工作下的稳定性和使用寿命，探索其在二氧化碳电催化转化中的应用。
因此，论文呢提出了一种稳健的策略来合理地制备由三维CoS2纳米片阵列连接而成的用于高性能CO2裂解的分层结构双功能电催化剂。随后的煅烧去除CoS2的部分边缘硫结构，从而强烈抑制CoS2的析氢反应(HER)。将理论和实验结果相结合，首次发现CoS2的平面S对CO2RR具有很高的活性，而不是边缘硫结构，对CO2RR无活性，使平面S成为CO2RR理想的活性位点。通过煅烧和分层体系结构的存在，构成调整赋予了分层的CoS2纳米级各自杰出的CO2RR和OER性能。值得注意的是，分级的CoS2纳米级可作为整体CO2裂解的双功能电催化剂，在小电池电压为1.92 V的情况下产生1 mA cm−2的电流密度，远低于广泛报道的值(>2.5 V)。（来源 新材料资讯、深圳大学)
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https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202000154
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